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科技快讯:博士生刘艳明等利用氮掺杂金刚石阵列高效电催化CO2还原为乙酸

作者:何欣   来源:   时间:2015-10-13 10:16:32   点击:[]

电催化CO2转化为有价值的化合物可以在减少温室气体CO2积累的同时实现废物资源化利用。利用CO2、H2O和可再生能源供电合成小分子燃料或化合物对发展可再生能源经济具有重要意义。目前电还原CO2的瓶颈是CO2还原速率慢、过电位高、发生严重的析氢副反应导致电流效率低、生成的产物种类繁多(C1: CO, CH4, CH3OH, HCOOH. C2: C2H4, C2H5OH, CH3COOH等)。全燮教授指导的博士研究生刘艳明等人通过氮掺杂调控金刚石的析氢过电位和电还原活性,实现了将CO2快速、选择性地转化为乙酸,克服了现有电极C2产物选择性低的问题;且电还原CO2的电流效率高达91.2~91.8%。NDD高效的电还原CO2性能主要归因于三方面:(1)氮掺杂(尤其是N-sp3C基团)引入缺陷位点、引起相邻碳原子电荷和自旋密度变化,促进CO2的吸附、电催化反应和中间产物CO2•─的形成、从而提高C2产物的生成速率和选择性;(2)NDD高的析氢过电位能提高电还原CO2的电流效率:(3)垂直阵列能提供更大的反应面积和直接的电子迁移通道。电化学动力学和原位红外光谱分析表明CO2还原的机理为CO2→CO2·→(COO)2·→CH3COO.该工作发表于J. Am. Chem. Soc. (2015, 137, 11631-11636)http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b02975